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加点氮化钴,二氧化碳“变废为宝”

来源:科技日报 发布时间:2017年10月13日

  科技日报讯 (记者吴长锋)中国科技大学曾杰教授课题组,对钴基催化剂在二氧化碳加氢反应中的活性物相研究取得重要进展。他们将氮原子引入到钴催化剂中,构筑出氮化钴催化剂,通过原位机理研究发现,钴氮氢是该催化过程中真正的活性物相,是它大幅提高了催化效率。该研究成果近日在线发表在《自然—能源》杂志上。

  开发可再生能源、提高能源利用效率是当今世界的重大课题。二氧化碳加氢反应是低碳化学中的重要反应,一方面可以合成化工原料,缓解二氧化碳排放压力,实现碳能源的循环利用;另一方面可以合成甲醇,实现氢资源的储存和利用。

  由于二氧化碳的化学惰性,二氧化碳加氢反应需要在高温高压条件下实现,转化工艺中存在能耗过大的问题。在过去几十年里,人们开发出一系列不同策略以提高非贵金属催化剂对二氧化碳加氢反应的活性。但迄今为止,对非贵金属催化剂在二氧化碳加氢反应中的活性物相研究仍处于起步阶段。

  曾杰课题组将氮原子引入到钴催化剂中,形成氮化钴催化剂。在二氧化碳加氢催化中,氮化钴催化剂在32个大气压和150摄氏度的条件下,转换频率为同等条件下钴催化剂的64倍。进一步研究表明,在氢气氛围下,氮化钴催化剂上的氮原子会吸附结合氢原子形成钴氮氢这样一种特殊的物相。钴氮氢中的氨基氢原子直接加到二氧化碳分子上,形成甲酸根物种作为中间产物,从而大幅提升二氧化碳加氢反应的活性。

  该研究为优化非贵金属催化剂对二氧化碳加氢反应的活性提供了一种简单有效的方式,为今后寻找更廉价、高效的二氧化碳加氢催化剂提供了新思路,对解决能源和环境问题具有积极意义。

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